華東師大曾和平教授與黃坤研究員課題組在中紅外高速光譜探測(cè)方面取得重要進(jìn)展，發(fā)展了寬波段、超靈敏、高幀頻的中紅外上轉(zhuǎn)換光譜測(cè)量技術(shù)，其具有逼近量子極限的單光子探測(cè)靈敏度和近百萬(wàn)幀每秒的光譜刷新率，可為燃燒場(chǎng)分析、高通量分選和化學(xué)反應(yīng)跟蹤等應(yīng)用所需的高速靈敏紅外光譜測(cè)量提供支撐。相關(guān)成果以《High-Speed Mid-Infrared Single-Photon Upconversion Spectrometer》為題于2023年5月9日在 Laser & Photonics Reviews在線發(fā)表。

中紅外波段包含眾多分子振轉(zhuǎn)能級(jí)躍遷的特征譜線，是分子的“指紋”光譜區(qū)。高靈敏、高速率的中紅外光譜技術(shù)在天文觀測(cè)、藥物合成和環(huán)境監(jiān)測(cè)等諸多應(yīng)用中具有重要應(yīng)用。然而，傳統(tǒng)中紅外光譜儀的性能往往受到探測(cè)器靈敏度及寬帶光源亮度的限制。長(zhǎng)期以來(lái)，實(shí)現(xiàn)高信噪比的中紅外高速光譜測(cè)量，一直都是紅外光譜領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。

近年來(lái)，頻率上轉(zhuǎn)換技術(shù)為紅外靈敏探測(cè)提供了一種有效方案。該技術(shù)通過(guò)非線性過(guò)程將中紅外波段轉(zhuǎn)換到可見光或近紅外波段，進(jìn)而利用高性能硅基探測(cè)器實(shí)現(xiàn)信號(hào)的靈敏捕獲。當(dāng)前，實(shí)現(xiàn)寬帶光譜范圍內(nèi)的高轉(zhuǎn)換效率與低背景噪聲仍頗具挑戰(zhàn)。迄今，單光子水平的超靈敏中紅外光譜測(cè)量仍局限在較窄的光譜范圍內(nèi)，單次測(cè)量譜帶一般僅為數(shù)十納米。此外，基于熱輻射或參量熒光作為照明源的上轉(zhuǎn)換光譜儀，其較低的光譜亮度使得光譜探測(cè)速率受限。因此，實(shí)現(xiàn)寬波段、超靈敏、高幀頻的中紅外上轉(zhuǎn)換光譜探測(cè)仍具挑戰(zhàn)，亟需發(fā)展高亮度中紅外光源、高效率頻率轉(zhuǎn)換和低噪聲光子探測(cè)等關(guān)鍵技術(shù)。

圖2：寬波段中紅外單光子上轉(zhuǎn)換光譜儀示意圖

為此，研究團(tuán)隊(duì)構(gòu)建了具有單光子探測(cè)靈敏度和亞兆赫茲刷新率的寬帶中紅外上轉(zhuǎn)換光譜儀（圖2）。在中紅外光源制備方面，利用氮化硅（Si3N4）光子波導(dǎo)制備出覆蓋1.5 - 4.2 μm的寬光譜中紅外超連續(xù)譜光源，相對(duì)傳統(tǒng)熱輻射光源具有更好方向性、更優(yōu)光束質(zhì)量以及更高光譜亮度，且通過(guò)波導(dǎo)結(jié)構(gòu)色散調(diào)控與泵浦光場(chǎng)時(shí)頻控制，可以實(shí)現(xiàn)光譜覆蓋范圍以及光譜平坦度等參數(shù)的定制與優(yōu)化（圖3）。此外，相對(duì)于基于固態(tài)光學(xué)參量振蕩器的中紅外制備方式，基于光學(xué)波導(dǎo)集成的超連續(xù)譜源可以直接兼容光纖激光，為發(fā)展高集成、高穩(wěn)定的中紅外寬帶相干光源獲取提供了有效途徑，有助于提升后續(xù)光譜測(cè)量的信噪比與刷新率。

圖3：基于氮化硅光子波導(dǎo)的中紅外超連續(xù)譜產(chǎn)生，光譜覆蓋范圍1.5 - 4.2 μm

在中紅外光譜探測(cè)方面，研究人員發(fā)展了同步脈沖泵浦的非線性頻率上轉(zhuǎn)換探測(cè)技術(shù)，通過(guò)制備與紅外信號(hào)光子時(shí)域高精度同步的泵浦脈沖，在啁啾性極化鈮酸鋰非線性晶體中實(shí)現(xiàn)了1700 nm超寬帶的中紅外高效轉(zhuǎn)換，然后借助高性能可見光/近紅外分光與探測(cè)器件，實(shí)現(xiàn)了高分辨、高靈敏的中紅外光譜測(cè)量（圖4）。為了進(jìn)一步壓制參量熒光噪聲與環(huán)境背景噪聲，研究人員結(jié)合高效空間濾波與光譜濾波技術(shù)，獲得了高達(dá)210 dB的噪聲抑制比，利用硅基EMCCD最終獲得了0.2光子/納米/脈沖的超靈敏度中紅外光譜，光譜分辨率為5 cm?1。進(jìn)一步地，得益于高亮度的寬帶中紅外源、高效率的頻率轉(zhuǎn)換以及高抑制比的噪聲濾波性能，研究者利用高性能硅基CMOS相機(jī)實(shí)現(xiàn)了高達(dá)212,500幀的光譜采集速率，比此前相關(guān)報(bào)道在相同信噪比下提高了至少一個(gè)數(shù)量級(jí)。

值得一提的是，所發(fā)展的中紅外光譜儀利用硅基探測(cè)陣列，能夠在室溫條件下工作，有助于其在實(shí)際應(yīng)用中的穩(wěn)定運(yùn)行。在未來(lái)工作中，可將直波導(dǎo)換成雙芯氮化硅波導(dǎo)，從而產(chǎn)生更加平坦的中紅外超連續(xù)譜；通過(guò)優(yōu)化頻率轉(zhuǎn)換泵浦脈沖的光譜寬度，利用啁啾脈沖非線性上轉(zhuǎn)換技術(shù)，可以進(jìn)一步提升系統(tǒng)的光譜分辨率；同時(shí)，將面陣列COMS相機(jī)換成線陣列，有望將光譜采集速率提高到MHz以上。該光譜儀具備的寬帶光譜覆蓋、單光子靈敏度和兆赫茲刷新率等性能可為燃燒場(chǎng)分析、高通量分選和反應(yīng)跟蹤等領(lǐng)域的紅外瞬態(tài)光譜測(cè)量提供有力支撐。

本項(xiàng)成果得到了上海大學(xué)郭海潤(rùn)教授團(tuán)隊(duì)的支持，論文第一作者為博士研究生鄭婷婷，通訊作者為黃坤研究員與郭海潤(rùn)教授。