為了更加直觀地探究納米世界，大量研究者致力于發(fā)展高時間-空間分辨能力的微納探測技術(shù)。日前，北京大學(xué)物理學(xué)院介觀物理國家重點實驗室、納光電子前沿科學(xué)中心龔旗煌院士團(tuán)隊在國家重大科研儀器研制項目的支持下，研制成功“飛秒-納米超高時空分辨光學(xué)實驗系統(tǒng)”。該實驗系統(tǒng)能夠同時實現(xiàn)幾個飛秒的超高時間分辨率和四納米的超高空間分辨率，成為介觀光學(xué)與微納光子學(xué)研究的強(qiáng)大實驗測量手段。
最近研究團(tuán)隊利用超高時空分辨光發(fā)射電子顯微鏡（PEEM），首次從近場微觀角度揭示了局域表面等離激元近場增強(qiáng)與退相干時間的內(nèi)在關(guān)聯(lián)，相關(guān)研究成果以標(biāo)題“Correlation between near-field enhancement and dephasing time in plasmonic dimers”于4月24日發(fā)表在物理學(xué)權(quán)威期刊《物理評論快報》（Physical Review Letters, DOI:10.1103/PhysRevLett. 124.163901）上。
研究團(tuán)隊還首次從時間和能量布居演化兩個維度全面揭示了單層WS2超快電子冷卻和弛豫動力學(xué)過程，相關(guān)成果以標(biāo)題“Ultrafast Electron Cooling and Decay in Monolayer WS2 Revealed by Time- and Energy-Resolved Photoemission Electron Microscopy”于4月3日發(fā)表在納米領(lǐng)域重要期刊《納米快報》（Nano Letters, DOI:10.1021/acs.nanolett.0c00742）上。
在表面等離激元光子學(xué)實驗中，利用PEEM高空間分辨率的優(yōu)勢直接觀測到金納米結(jié)構(gòu)二聚體陣列體系中局域表面等離激元模式的近場分布（圖1），通過激發(fā)光波長依賴的光發(fā)射強(qiáng)度測量和基于超短脈沖的光發(fā)射自相關(guān)測量，分別獲得同一結(jié)構(gòu)的表面等離激元的近場增強(qiáng)和退相干時間，發(fā)現(xiàn)兩者之間的關(guān)聯(lián)依賴于金納米結(jié)構(gòu)二聚體間隙和激發(fā)光的偏振方向（圖2和圖3），首次揭示出這種關(guān)聯(lián)性由近場遠(yuǎn)場耦合和納米結(jié)構(gòu)局域作用共同決定。
研究成果對于理解表面等離激元光子學(xué)中的基本物理問題以及拓展表面等離激元在高靈敏檢測與傳感、太陽能電池等微納光子器件應(yīng)用研究具有重要意義。
圖1 金納米盤二聚體結(jié)構(gòu)示意圖，SEM和PEEM圖像。
圖2 縱向偏振下PEEM測量的金納米棒二聚體結(jié)構(gòu)近場特性、以及局域表面等離激元超快動力學(xué)。
圖3 橫向偏振下PEEM測量的金納米盤二聚體結(jié)構(gòu)近場特性、以及局域表面等離激元超快動力學(xué)。
在單層WS2超快電子冷卻和弛豫動力學(xué)過程研究中，團(tuán)隊發(fā)現(xiàn)襯底上的和懸空的單層WS2都存在的兩個時間尺度的超快動力學(xué)過程（圖4），分別歸于導(dǎo)帶的電子冷卻和缺陷捕獲過程，從衰減曲線可以觀察到兩個時間尺度的過程，分別為0.3 ps和3 ps左右。通過能量分辨的PEEM測量（圖5），發(fā)現(xiàn)第一個過程與電子在導(dǎo)帶的冷卻相對應(yīng)，第二個過程反映了電子在導(dǎo)帶底的弛豫。通過對比懸空的單層WS2樣品的PEEM測量（圖6），并結(jié)合熒光光譜和拉曼光譜表征，發(fā)現(xiàn)該弛豫過程主要與缺陷態(tài)有關(guān)。此項研究借助于PEEM在空間、時間與能量等多維度的分辨能力，揭示了典型TMDs材料單層WS2超快的電子冷卻和缺陷捕獲的動力學(xué)過程。研究還發(fā)現(xiàn)缺陷態(tài)的產(chǎn)生與真空下光照有關(guān)，這種缺陷的產(chǎn)生方式及其對動力學(xué)過程的顯著影響，在一般的光發(fā)射實驗和光譜測量中值得注意。
圖4 WS2/hBN/p-Si樣品結(jié)構(gòu)和時間分辨PEEM測量。
圖5 WS2/hBN/p-Si樣品時間和能量分辨PEEM測量，電子能量分布曲線可以由費(fèi)米-狄拉克分布擬合。
圖6 懸空的單層WS2樣品的時間分辨PEEM測量。
相關(guān)研究工作由北京大學(xué)團(tuán)隊、日本北海道大學(xué)電子科學(xué)研究所Hiroaki Misawa教授團(tuán)隊和中國科學(xué)院半導(dǎo)體研究所譚平恒研究員課題組合作完成。北京大學(xué)博士生李耀龍是兩篇文章的第一作者。研究工作得到了科技部重點研發(fā)計劃、國家自然科學(xué)基金委、人工微結(jié)構(gòu)和介觀物理國家重點實驗室、量子物質(zhì)科學(xué)協(xié)同創(chuàng)新中心、極端光學(xué)協(xié)同創(chuàng)新中心和納光電子前沿科學(xué)中心、日本文部科學(xué)省及日本學(xué)術(shù)振興會等的支持。
